Modificación interfacial de sal de haluro de metilamonio de puntos cuánticos de perovskita / triple
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Modificación interfacial de sal de haluro de metilamonio de puntos cuánticos de perovskita / triple

Apr 06, 2024

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 5387 (2023) Citar este artículo

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Las células solares de perovskita (PeSC) se han introducido como un nuevo dispositivo fotovoltaico debido a su excelente eficiencia de conversión de energía (PCE) y su bajo costo. Sin embargo, debido a las limitaciones de la propia película de perovskita, la existencia de defectos era inevitable, lo que afecta gravemente al número y la movilidad de los portadores en las células solares de perovskita, restringiendo así la eficiencia y estabilidad mejoradas de las PeSC. La pasivación de la interfaz para mejorar la estabilidad de las células solares de perovskita es una estrategia importante y eficaz. Aquí, utilizamos sales de haluro de metilamonio (MAX, X = Cl, Br, I) para pasivar eficazmente defectos en o cerca de la interfaz de puntos cuánticos de perovskita (PeQD)/películas de perovskita de triple catión. La capa de pasivación MAI aumentó el voltaje de circuito abierto de PeQD/PeSC de triple catión en 63 mV hasta 1,04 V, con una alta densidad de corriente de cortocircuito de 24,6 mA cm-2 y un PCE del 20,4%, lo que demostró una supresión significativa. de recombinación interfacial.

Debido a las excelentes propiedades materiales que exhiben los materiales de perovskita de haluro orgánico-inorgánico, como el alto coeficiente de extinción, la alta movilidad del portador y la longitud de difusión del portador a escala micrométrica1,2,3,4,5. Las células solares de perovskita (PeSC) han atraído una gran atención en la comunidad de investigación científica en la última década y se consideran materiales fotovoltaicos muy prometedores6,7. Su eficiencia de conversión de energía (PCE) también aumentó del 3,8 al 25,7 % en tan solo unos años8. Sin embargo, debido a la baja temperatura de preparación de los materiales de perovskita y la dificultad para controlar el proceso de cristalización, fue fácil causar una gran cantidad de defectos en la superficie y los límites de grano de la película de perovskita final9,10, incluyendo vacantes de yodo y Pb2+ no coordinadas. , Átomos intersticiales de yodo, vacantes de plomo y defectos de transposición de plomo-yodo, etc. Estos defectos a menudo causan recombinación no radiativa y migración de iones de portadores, reduciendo así el PCE y la estabilidad a largo plazo de las PeSC11.

En la actualidad, la ingeniería de aditivos12 y la ingeniería de interfaces13 eran los principales métodos para reducir los defectos en las películas de perovskita de pasivación. En particular, la ingeniería de aditivos puede controlar el proceso de cristalización y pasivar defectos mediante la introducción de sustancias de pasivación en la solución precursora, lo que tiene las ventajas de una operación simple y un efecto notable. En el proceso de pasivación del defecto, el grupo funcional de la molécula pasivadora fue muy importante. El grupo carbonilo14, el grupo amino15, el grupo carboxilo16 y el yoduro de fenetilamonio17 pasivan los defectos formando enlaces de coordinación con enlaces colgantes insaturados, prolongando así la vida útil del portador y mejorando los parámetros de rendimiento del dispositivo. Hasta la fecha, se han introducido una variedad de moléculas con diferentes grupos funcionales en los precursores de perovskita como agentes pasivantes. Por ejemplo, Wang et al.18 introdujeron cafeína en el precursor de la perovskita, utilizaron la fuerte interacción entre C = O y Pb2+ de la cafeína para aumentar la energía de activación de la nucleación, retrasando así la velocidad de nucleación de la perovskita y aumentando la calidad de las perovskitas, el dispositivo final obtiene 20,25 % PCE. Chen et al.19 sintetizaron una pequeña molécula conjugada en π y soluble en alcohol con grupos carboxilo y tiofeno bilaterales, concretamente el ácido 2,5-di(tiofen-2-il)tereftálico (DTA), y la añadieron al precursor de la sal de amonio. para preparar la película de perovskita utiliza sus grupos carboxilo ricos en electrones para formar aductos ácido-base de Lewis con Pb2+ descoordinado en la película de perovskita para pasivar los límites de grano y los defectos de la superficie, y finalmente reducir la pérdida de voltaje del dispositivo a 0,38 V. Aunque estas moléculas pasivadoras reportadas muestran un efecto de pasivación obvio sobre los defectos en las películas de perovskita, también hubo problemas como una estructura molecular compleja y una síntesis difícil. Además, algunos pasivadores de superficie necesitan utilizar sustancias de benceno que son perjudiciales para el medio ambiente como disolventes cuando se utilizan para el tratamiento de superficies de películas de perovskita, lo que no favorece la protección del medio ambiente ni la salud humana20. Por lo tanto, todavía era de gran importancia encontrar nuevos pasivadores con estructura simple y respetuosos con el medio ambiente como aditivos para introducir en las perovskitas para preparar películas de perovskita de alta calidad y PeSC de alto rendimiento. Este trabajo informa sobre un pasivador eficaz para resolver defectos de la superficie de la perovskita, a saber, sal de haluro de metilamonio, para modificar la interfaz entre la película de puntos cuánticos de perovskita (PeQD) y la película de perovskita de triple catión Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 (CsFAMA). Reducir los defectos en las perovskitas. Además, el uso de una película de PeQD en la capa subyacente de la película de perovskita de triple catión puede aumentar la tasa de utilización de la luz, el voltaje de circuito abierto (Voc) y la densidad de corriente de cortocircuito (Jsc), mejorando así la película de PeQD/triple catión. Rendimiento de los PeSC de cationes.

Nitrato de níquel (99,9985%), etilendiamina (99%), Cs2CO3 (99,9%), CsI (99,9%), PbI2 (99,9985%) y 2,9-dimetil-4,7-difenil-1,10-fenantrolina ( BCP, 98%) fueron adquiridos a Alfa Aesar. Etilenglicol (99%), acetato de etilo (99,8%), hexano (95%), oleilamina (OAm, 80–90%), cloruro de metilamonio (MACl, 98%), N,N-dimetilformamida (DMF, 99,5% ), dimetilsulfóxido (DMSO, 99,5%) y tolueno (99,5%) se obtuvieron de Echo Chemcial. El octano (99+%) y el 1-octadeceno (ODE, 90%) se adquirieron de Acros Organics. El bromuro de metilamonio (MABr, 99,999%) y el yoduro de metilamonio (MAI, 99,999%) se obtuvieron de Luminescent Technology. El ácido oleico (OA, 88%), yoduro de formamidinio (FAI, 99,9%), fullereno-C60 (99,95%), Ag (99,9%) y sustratos de vidrio recubiertos con FTO estampado (8 Ω sq-1) se obtuvieron de SHOWA. , STAREK Scientific, Uni-Onward, Ultimate Materials Technology y Ruilong.

La solución precursora de oleato de Cs se sintetizó con Cs2CO3 (0,407 g), ODE (20 ml) y OA (1,25 ml) en un matraz de 45 ml a 120 °C durante 30 minutos con agitación. Se agitaron PbI2 (0,5 g) y ODE (25 ml) en un matraz de 4 ml a 120 °C durante 30 min. Agregue OA (2,5 ml) y OAm (2,5 ml) precalentados (130 °C) al matraz de reacción PbI2-ODE hasta que el PbI2 se disuelva por completo. Luego, se inyectaron rápidamente 2 ml del precursor de oleato de Cs en la mezcla de reacción de PbI2 a 180 °C y luego la mezcla de CsPbI3 se inactivó en un baño de hielo. Para purificar los QD, se añadió una solución de EA a la solución cruda de CsPbI3 con una proporción de volumen de 3:1 y luego se centrifugó a 6000 rpm durante 5 minutos. El precipitado de QD del fondo se añadió a hexano y EA (proporción de volumen 1:1), se sonicó durante 5 minutos y luego se centrifugó a 6000 rpm durante 5 minutos. Finalmente, el precipitado de CsPbI3 QDs obtenido se dispersó en 3 ml de octano, luego se almacenó refrigerado durante al menos 24 h y se utilizó el sobrenadante mediante centrifugación a 6000 rpm durante 5 min.

Los ánodos FTO estampados se limpiaron secuencialmente con agua desionizada, acetona, etanol e isopropanol en un limpiador ultrasónico y un siguiente tratamiento con ozono ultravioleta durante 15 minutos. Se disolvió nitrato de níquel (0,291 g) en etilendiamina (0,067 ml) y etilenglicol (1 ml) con agitación magnética a temperatura ambiente durante 24 h. La capa de transporte de orificios de NiOx (HTL) se depositó recubriendo por rotación la solución precursora de NiOx filtrada sobre un sustrato FTO a 3000 rpm durante 30 s y se recoció sobre una placa caliente a 120 °C durante 10 min, seguido de horneado en un horno a 300 ºC durante 1 h. Se distribuyeron uniformemente 60 μl de solución de CsPbI3 PeQD en el NiOx HTL a 1000 rpm durante 20 s. Se mezclaron 5 mg de sales de haluro de metilamonio (MAX, X = Cl, Br, I) y 5 ml de acetato de etilo y se sonicaron durante 20 min, y luego se centrifugaron a 6000 rpm durante 5 min para obtener el MAX (X = Cl, Br , I) solución salina. A continuación, se recubrieron por rotación 100 μl de solución salina MAX sobre la capa de CsPbI3 PeQD a 2000 rpm durante 10 s. Disolver 461 mg de PbI2, 139 mg de FAI, 12,8 mg de CsI y 15,7 mg de MABr en polvo en 1 ml de dimetilsulfóxido (DMSO)/dimetilformamida (DMF) (1/4 vol/vol) a temperatura ambiente 25 °C durante aproximadamente 22 h, para preparar la solución precursora de perovskita de triple catión Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 a una concentración de 1 M. Se recubrieron por rotación 80 µL de solución precursora de perovskita sobre la capa de PeQDs/MAX mediante un Método de dos pasos, utilizando 1000 rpm durante 10 s y 5000 rpm durante 40 s, respectivamente. Deje caer rápidamente 100 l de antidisolvente de tolueno en la capa PeQDs/MAX durante los 20 s restantes de la segunda etapa. Después de la rotación, se colocó en una placa de Petri durante 5 minutos y luego se colocó en una placa caliente a 100 °C durante 10 minutos para formar una película de perovskita de triple catión Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86. Posteriormente, se depositaron secuencialmente mediante evaporación en alto vacío una capa de transporte de electrones C60 de 20 nm de espesor y una capa de bloqueo de electrones BCP de 5 nm de espesor. Finalmente, se depositó un electrodo superior de Ag de 100 nm de espesor, y en la Fig. 1 se muestra el esquema de la estructura PeQDs / MAX / CsFAMA PeSC y la imagen SEM transversal.

(a) Diagrama esquemático del dispositivo PeQDs/MAX/CsFAMA PeSC. (b) Imagen de microscopio electrónico de barrido (SEM) de sección transversal.

Los espectros de absorción de películas de perovskita se probaron utilizando un espectrofotómetro UV/VIS/NIR V-770 (Jasco, Japón). Utilice un espectrofotómetro de fluorescencia modelo Hitachi F-7000 (Tokio, Japón) para probar el espectro de fotoluminiscencia (PL) de películas de perovskita. Los patrones de difracción de rayos X (DRX) de películas de perovskita se probaron utilizando un difractómetro PANalytical X'Pert PRO MRD (Almelo, Países Bajos) utilizando una fuente de radiación CuKα (λ = 1,5418 Å). Las morfologías de la superficie y la imagen de microscopía electrónica de transmisión (TEM) de alta resolución de las películas de perovskita y PeQD se observaron utilizando un instrumento de microscopio electrónico de barrido de emisión de campo (FESEM) ZEISS Sigma (ZEISS, Alemania) y un instrumento de microscopio electrónico de transmisión JEM-2100F ( JEOL, Japón), respectivamente. Las curvas de fotocorriente-voltaje (J-V) de los PeQD/PeSC de triple catión se obtuvieron utilizando un simulador solar MFS-PV-Basic (Hong-Ming Technology Co., Ltd., Taiwán) con un medidor de fuente Keithley 2420 bajo Iluminación de luz solar simulada AM 1,5G a 100 mW cm-2, calibrada por una celda de referencia de silicio estándar NREL PVM-894 (PV Measurements Inc., EE. UU.). La eficiencia cuántica externa (EQE) se probó mediante el sistema LSQE-R QE (LiveStrong Optoelectronics Co., Ltd., Taiwán) equipado con un espectrofotómetro LAMBDA 35 UV-VIS-NIR (PerkinElmer, EE. UU.) y una lámpara de xenón XES-204S de 150 W. (San-Ei Electric Co., Ltd., Japón) como fuente de luz.

Se caracterizaron las propiedades ópticas y la morfología de los PeQD de CsPbI3 preparados mediante el método de inyección en caliente. En el espectro de absorción de la solución de PeQD en la Fig. 2a, se puede encontrar que su pico de absorción fue de aproximadamente 705 nm, y el espectro de fluorescencia correspondiente midió el pico de PL a 715 nm. La Figura 2b muestra el patrón XRD de la película CsPbI3 PeQD, lo que indica que los picos de difracción de perovskita α-CsPbI3 negros aparecen en 14,33 °, 20,23 ° y 28,86 °, que corresponden a los planos (100), (110) y (200). A partir de la imagen TEM de alta resolución en la Fig. 2c era evidente que los CsPbI3 PeQD sintetizados estaban en fase cúbica con un tamaño promedio de aproximadamente 18,6 nm (Fig. 2d).

(a) Espectros de fotoluminiscencia (PL) y absorción, (b) patrón XRD, (c) imagen TEM y (d) gráfico de distribución de tamaños de CsPbI3 PeQD.

Para explorar el efecto de la introducción de sales MAX (X = Cl, Br, I) en la morfología de la superficie de las películas de perovskita de PeQD/CsFAMA, las películas de perovskita anteriores se caracterizaron mediante SEM, como se muestra en la Fig. 3. Figura 3a muestra la película de perovskita CsFAMA pura, se puede ver que el tamaño de las partículas de la superficie era pequeño y propenso a defectos y poros. Cuando la película de perovskita CsFAMA se cubrió con la película de PeQD, el tamaño de partícula de la perovskita CsFAMA se hizo más grande y los límites de los granos se redujeron ligeramente, como se muestra en la Fig. 3b. Dado que los límites de grano fueron una de las principales ubicaciones de los defectos, las películas de perovskita con granos más grandes tienen menos límites de grano, obteniendo así una mayor calidad de película. En las figuras 3c – e, entre la introducción de sales MAX (X = Cl, Br, I) a la perovskita PeQD / CsFAMA, se puede observar que el tamaño de partícula de la perovskita CsFAMA aumenta significativamente. La razón del agrandamiento de los granos de perovskita puede deberse a la modificación eficiente de la capa de PeQD por las sales MAX (X = Cl, Br, I). Cuando las perovskitas CsFAMA se recubrieron con PeQD/MAX (X = Cl, Br, I), la nucleación rápida de la perovskita puede inhibirse y las perovskitas tienden a crecer hasta convertirse en granos de mayor tamaño con baja densidad de nucleación. Los resultados muestran que la perovskita PeQD/MAI/CsFAMA tiene menos límites de grano, lo que puede reducir eficazmente los defectos. La superficie lisa de la película de perovskita fue beneficiosa para mejorar el contacto de la interfaz entre la capa de perovskita y HTL, y mejorar la eficiencia de transferencia de carga fotogenerada21.

Vista superior de imágenes SEM de las películas (a) CsFAMA, (b) PeQDs/CsFAMA y (c – e) PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

La Figura 4 muestra los patrones de difracción de rayos X de películas CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA, en las que los patrones XRD con picos más fuertes pueden representar la formación de películas cristalinas de CSFAMA. La intensidad máxima de difracción XRD principal de la película de PeQD/CsFAMA fue mayor que la de la película de perovskita de CsFAMA pura, lo que indica que el recubrimiento de CsFAMA sobre los PeQD reduce eficazmente los defectos. Cuando las sales MAX (Cl, Br, I) se introdujeron adicionalmente en PeQDs/CsFAMA, las intensidades de XRD de los picos de difracción de las películas de PeQDs/MAI/CsFAMA fueron mayores que las de las otras dos (PeQDs/MACl/CsFAMA y PeQDs /MABr/CsFAMA), lo que representa una mejor calidad cinematográfica. Además, el pico (001) de la fase β no perovskita (PbI2) apareció a 12,7°, se puede encontrar que las intensidades del pico PbI2 de las películas PeQDs/MAI/CsFAMA y PeQDs/MABr/CsFAMA fueron más bajas, lo que indica que la formación de PbI2 se redujo, lo que puede facilitar la transición de los portadores al HTL y no se bloqueará para provocar la recombinación entre los portadores. Esto especula que la sal MAX (X = Cl, Br, I) se difunde hacia los límites de los granos y pasiva las trampas de carga en la superficie del grano y en los límites de los granos, reduciendo así la difusión de iones y fortaleciendo la unión al bloquear estos canales de los límites de los granos.

Patrones de difracción de rayos X (DRX) de las películas CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

La Figura 5a muestra los espectros PL de películas CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA medidos bajo la excitación de una longitud de onda de 266 nm. El pico de PL de la película CsFAMA fue de 790 nm, mientras que las películas PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA tienen un ligero desplazamiento hacia el azul en comparación con la película CsFAMA. El cambio al azul puede deberse a la desaparición del nivel de energía de los defectos superficiales después de que se pasivaron los defectos de la superficie, lo que resultó en un aumento en el ancho de la banda de energía22. Además, el nivel de defecto acelera la recombinación no radiativa en la película de perovskita, lo que resulta en una disminución en la concentración de portadores de la película de perovskita después de alcanzar el equilibrio en estado estacionario en condiciones de fotoexcitación, reduciendo así la tasa de recombinación radiativa, es decir, la intensidad de PL. rechazar. Esto también se puede ver en la intensidad del pico PL. La intensidad de PL de la película CsFAMA mejoró significativamente después del tratamiento de pasivación con sales PeQD y MAX (Cl, Br, I). Entre ellos, la película PeQDs/MAI/CsFAMA fue la más eficaz para reducir los defectos, lo que demuestra que se suprimió la recombinación no radiativa en la película. Los espectros de absorción de las películas CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA se muestran en la Fig. 5b. En comparación con las películas de perovskita CsFAMA, las películas de perovskita pasivadas PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA exhibieron una absorción de luz ligeramente mejorada, que se esperaba que mejorara las EQE de PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br). , I)/CsFAMA PeSCs. Debido a que la adición de la capa de PeQD mejora la eficiencia de captación de luz de las películas, y la sal MAX (Cl, Br, I) mejora la calidad cristalina de las perovskitas, la diferencia de rendimiento observada puede atribuirse a la relación PeQD/MAX (Cl , Br, I) La ingeniería de interfaz conduce a una transferencia de carga más efectiva y una mayor absorción de luz a través del dispositivo PSC. Este mecanismo puede demostrarse aún más mediante los resultados de las curvas de desintegración de PL de películas de perovskita resueltas en el tiempo. Como se muestra en la Fig. 5c y la Tabla 1, se determinó que la vida útil de desintegración de PL de las películas de perovskita PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX(Cl, Br, I)/CsFAMA era 3,92, 3,33, 2,86 y 2,42 ns, mientras que CsFAMA La película de perovskita fue de 5,73 ns. La vida útil de descomposición rápida de las películas de perovskita de PeQD/CsFAMA y PeQD/MAX(Cl, Br, I)/CsFAMA fue significativamente menor que la de la película de perovskita de CsFAMA. Dado que la vida útil reducida de la desintegración rápida indica una transferencia de portador de carga más rápida y eficiente en la interfaz, se puede concluir que la perovskita CsFAMA combinada con PeQDs/MAX(Cl, Br, I) tiene mejores propiedades interfaciales y capacidad de transferencia de carga.

(a) Fotoluminiscencia (PL), (b) espectros de absorción y (c) Curvas de desintegración de PL resueltas en el tiempo de las películas de perovskita CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

Para explorar más a fondo el efecto de la introducción de sales MAX (X = Cl, Br, I) en el rendimiento fotovoltaico de las PeSC y evaluar la reproducibilidad de las PeSC, se fabricaron y probaron más de 30 células en cada caso. La Figura 6 muestra los resultados estadísticos de los parámetros fotovoltaicos de los PeSC basados ​​en CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA. El dispositivo del prístino CSFAMA PeSC tenía un Jsc promedio de 23,1 mA cm-2, un Voc de 0,93 V, un factor de llenado (FF) del 76,9 % y un PCE del 16,2 %. Después del tratamiento con sal MAI, los parámetros se mejoraron a un Jsc promedio de 24,6 mA cm-2, un Voc de 1,03 V, un FF de 77,8 % y un PCE de 19,6 %. Las propiedades fotovoltaicas promedio de todos los demás PeSC también fueron mejores que las del prístino PeSC CSFAMA, lo que indica la confiabilidad de los resultados de las pruebas. Esto indica que se creía que la introducción de sales MAX (X = Cl, Br, I) desempeñaba un papel importante en la mejora de los parámetros fotovoltaicos. La Figura 7 muestra las curvas JV de los PeSC de mejor rendimiento en cada caso, y los parámetros de rendimiento fotovoltaico correspondientes se resumieron en la Tabla 2. El PeSC basado en CsFAMA prístino dio un PCE del 16,6% con un Jsc de 23 mA cm-2. un Voc de 0,94 V y un FF del 77,1%. Cuando se introdujo la capa de PeQD en el CsFAMA PeSC, su Jsc, Voc, FF y PCE aumentaron significativamente a 24,2 mA/cm−2, 0,977 V, 76,7 % y 18,1 %, lo que indicó que agregar la capa de PeQD podría mejorar la calidad. de la película CsFAMA y al mismo tiempo aumentar la fotocorriente. Cuando las sales MAX (X = Cl, Br, I) modificaron la interfaz PeQDs/CsMAFA, el PeSC optimizado fabricado con perovskita PeQDs/CsMAFA tratada con MAI mostró un aumento de Jsc de 24,6 mA cm-2, un Voc de 1,04 V, un FF del 79,9%, posteriormente, un PCE mejorado del 20,4%. Por otro lado, se puede observar que el FF de PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MACl/CsFAMA PeSC fue menor que el del prístino CsFAMA PeSC, lo que puede ser causado por el pico de la fase β no perovskita. Además, los dispositivos basados ​​en la interfaz PeQDs/CsMAFA tratados con MACl y MABr solo dieron PCE de 18,8% y 19,5%, respectivamente, validando los efectos positivos de este proceso de pasivación de superficie. El efecto positivo de este proceso de pasivación de superficie para reducir eficazmente los defectos se verificó modificando la interfaz PeQDs/CsMAFA con sales MAX (X = Cl, Br, I). La Figura 7b ilustra la transferencia de electrones y huecos fotogenerados cuando se insertó PeQD en la interfaz entre la capa de perovskita y el HTL. Dado que la posición de la banda de valencia de los PeQD estaba ubicada entre HTL y perovskita, junto con la pasivación de las sales MAX (X = Cl, Br, I), se produce una alineación del nivel de energía más favorable en la interfaz para facilitar la extracción del agujero. Los PeQD actuaron como una barrera para reducir la recombinación de portadores en la interfaz entre la perovskita y HTL, mejorando así Voc y Jsc, y evitando el reflujo de electrones desde la banda de conducción de la perovskita hacia HTL, mejorando así la recolección de carga.

Distribución estadística de (a) Voc, (b) Jsc, (c) FF y (d) PCE de los PeSC según CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

( a ) Curvas J – V de los PeSC de mejor rendimiento basadas en CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA. (b) Diagrama de energía de banda de toda la estructura.

La Figura 8a muestra los espectros EQE de los PeSC basados ​​en CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA. Se puede ver que agregar una capa de PeQD a CsFAMA PeSC puede aumentar efectivamente su Jsc y EQE, y hubo un aumento relativamente obvio en la banda de 500 a 750 nm. Mediante el efecto de confinamiento cuántico, la absorción generada por los PeQD se produce en esta banda. Además, la modificación/pasivación de la interfaz entre PeQD y CsFAMA utilizando sales MAX (X = Cl, Br, I) mejora aún más la cristalinidad de la película y reduce los defectos. La eficiencia cuántica del dispositivo de visualización en este rango de longitudes de onda se ve muy afectada por la interfaz detrás de la capa absorbente de luz. Este fenómeno muestra que la recombinación de portadores en esta interfaz se suprime significativamente después de la pasivación y también explica el mecanismo de mejora de la densidad de corriente de cortocircuito del dispositivo mediante la pasivación. Para investigar el efecto de las sales MAX (X = Cl, Br, I) sobre la estabilidad de las PeSC, se rastrearon y registraron las desintegraciones de PCE de las PeSC tratadas con sal MAX y las PeSC de CsFAMA de control a 25 ° C en almacenamiento de nitrógeno y bajo AM1. Iluminación 5G. La pérdida de PCE de CsFAMA PeSC fue más del 80% después de 120 h de almacenamiento. Además, la adición de la capa de PeQD a PeQD/CsFAMA PeSC redujo efectivamente los defectos y mejoró en gran medida el fenómeno de atenuación de PCE. Las PeSC tratadas con sales MAX (X = Cl, Br, I) retuvieron el 78,7%, el 85,1% y el 77,9% de sus eficiencias iniciales, respectivamente (Fig. 8b). Por otro lado, la razón de la mayor atenuación de las PeSC PeQD/MAI/CsFAMA fue que el enlace entre los iones yoduro y los cationes orgánicos era débil. Después de varios días de exposición, apareció el pico de la fase β no perovskita, lo que provocó la descomposición de las perovskitas y redujo la estabilidad.

(a) Espectros de eficiencia cuántica externa (EQE) y (b) evolución de la estabilidad de PCE normalizada (caja de guantes llena de N2) de los PeSC basados ​​en CsFAMA, PeQDs/CsFAMA y PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

En resumen, este estudio utiliza sal de haluro de metilamonio (MAX, X = Cl, Br, I) como modificador/pasivador para la capa intermedia de PeQD y perovskitas de triple catión. Se prepararon perovskitas de triple catión CsPbI3 PeQD y Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 y dispositivos de células solares mediante inyección en caliente y métodos de dos pasos. Se investigó el efecto de la sal de haluro de metilamonio sobre la morfología, las propiedades ópticas de las perovskitas y el rendimiento del dispositivo de PeQD/MAX/PeSC de triple catión. Los resultados muestran que la sal MAX puede modificar/pasivar la interacción entre la perovskita PeQD/CsFAMA para aumentar el tamaño del grano de perovskita y reducir eficazmente los defectos de las películas de perovskita. En comparación con la muestra de control de CsFAMA puro, el mejor rendimiento de las PeSC se logró utilizando sal de MAI; el Jsc de las PeSC de triple catión PeQD/MAI/CsFAMA preparadas en esta condición aumentó de 23,0 mA cm-2 a 24,6 mA cm-2 , Voc de 0,938 V a 1,04 V, FF de 77,1% a 79,9% y PCE de 16,6% a 20,4%.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Este trabajo fue apoyado por el Consejo Nacional de Ciencia y Tecnología (Taiwán) bajo los contratos nos. 111-2221-E-027-040-MY3 y 111-2221-E-262-006.

Departamento de Ingeniería Electrónica, Universidad de Ciencia y Tecnología de Lunghwa, No. 300, Sec. 1, Wanshou Rd., Taoyuan, 33306, Taiwán

Ching Ho Tien

Departamento de Ingeniería Electroóptica, Universidad Nacional de Tecnología de Taipei, No. 1, Sec. 3, Chung-Hsiao E. Rd., Taipei, 10608, Taiwán

Hong-Ye Lai y Lung-Chien Chen

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L.-CC llevó a cabo los experimentos y diseñó el estudio y dio importantes sugerencias sobre la redacción de todo el manuscrito. C.-HT concibió la idea original, el análisis y la interpretación de los datos y escribió el manuscrito. H.-YL preparó las muestras y realizó todas las mediciones. Todos los autores aprobaron este manuscrito.

Correspondencia a Lung-Chien Chen.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Tien, CH., Lai, HY. y Chen, LC. La modificación interfacial de la sal de haluro de metilamonio de los puntos cuánticos de perovskita/perovskitas de triple catión permite células solares eficientes. Representante científico 13, 5387 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-32697-z

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Recibido: 19 de diciembre de 2022

Aceptado: 31 de marzo de 2023

Publicado: 03 de abril de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-32697-z

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