Rendimiento y estabilidad mejorados en fototransistores NIR InGaZnO con alúmina - Grupo Co., Ltd de ácidos grasos de Chongqing

Scientific Reports volumen 12, número de artículo: 12167 (2022) Citar este artículo

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El proceso de relleno de ALD optimizado para depositar Al2O3 en la dirección vertical de los QD de PbS mejora la fotorresponsividad, la tasa de relajación y la estabilidad del aire de los fototransistores híbridos IGZO NIR de PbS QD. El Al2O3 relleno, que se deposita gradualmente desde la parte superior de los QD de PbS hasta la interfaz PbS/IGZO (1) pasiva los sitios de trampa hasta la interfaz de PbS/IGZO sin alterar la transferencia de carga y (2) evita el deterioro de los QD causado por el aire exterior. Por lo tanto, un fototransistor híbrido (AI-PT) de PbS QD/IGZO relleno de Al2O3 exhibió una fotorresponsividad mejorada de 96,4 A/W a 1,65 × 102 A/W y una disminución del tiempo de relajación de 0,52 a 0,03 s bajo luz NIR (880 nm) en comparación con Fototransistores híbridos sin Al2O3 (RF-PT). Además, los AI-PT también mostraron una mejor estabilidad en almacenamiento durante 4 meses en comparación con los RF-PT. Finalmente, todos los dispositivos que fabricamos tienen el potencial de fabricarse en una matriz, y esta técnica ALD es un medio para fabricar híbridos QD/óxido metálico robustos para dispositivos optoelectrónicos.

Los fotosensores de infrarrojo cercano (NIR) tienen un gran potencial en diversas aplicaciones electrónicas, como electrodomésticos, dispositivos móviles y sanitarios y automóviles, debido a la capacidad de la luz NIR para detectar cambios en el entorno. Por ejemplo, NIR puede penetrar en la piel humana, permitiendo que dispositivos electrónicos portátiles integrados con sensores NIR monitoreen los signos vitales. Por ejemplo, la diferencia en la absorción NIR entre hemoglobinas oxigenadas y desoxigenadas indica información en tiempo real sobre la saturación de oxígeno en sangre y la frecuencia cardíaca1,2. Los sensores de reconocimiento de venas que pueden mapear venas utilizando la absorción NIR por parte de los glóbulos rojos también son aplicaciones atractivas de las matrices de sensores NIR3. Además, los sensores de imagen NIR pueden proporcionar una buena visión incluso en condiciones de mala visibilidad al medir el NIR reflejado por objetos en la oscuridad o en condiciones climáticas extremas4. Dado que la integración de los fotosensores NIR con otros componentes electrónicos permite interacciones ricas entre varias entidades, se requieren conjuntos de sensores NIR confiables y de respuesta rápida.

Los semiconductores de óxido metálico son candidatos atractivos que permiten la fabricación de conjuntos de sensores ópticos confiables en función de sus excelentes propiedades, que incluyen alta transparencia, alta movilidad, baja corriente de corte y bajas temperaturas de procesamiento5,6. De los semiconductores de óxido que estudiamos, los transistores de película delgada (TFT) basados en óxido de indio, galio y zinc (IGZO) más comercializados tienen una alta uniformidad en un área grande, baja corriente de apagado y bajo consumo de energía. Sin embargo, debido a la amplia banda prohibida óptica de InGaZnO (> 3 eV, que no es adecuada para absorber luz NIR), se ha considerado una estructura híbrida combinada con materiales activos NIR. Muchos investigadores han intentado detectar la luz NIR aplicando una capa de absorción de luz, como puntos cuánticos (QD)7, perovskita8, nanopartículas9 o materiales bidimensionales10. Entre estos materiales absorbentes de NIR, los QD se han investigado ampliamente debido a su amplia capacidad de sintonización de las longitudes de onda de absorción y al hecho de que pueden producirse en masa mediante síntesis química húmeda. La fácil procesabilidad de la solución mediante inyección de tinta o spin-casting también puede permitir que estos QD se utilicen en pantallas y sensores de imagen de próxima generación. Sin embargo, el aumento de la superficie de los QD normalmente da como resultado muchos estados de trampa superficial. Esos estados inestables en la superficie QD se generan inevitablemente por enlaces colgantes, vacantes atómicas y especies oxidativas, lo que da como resultado rendimientos de estabilidad deficientes, incluida una vida útil corta del dispositivo y una fácil degradación por el oxígeno y la humedad bajo iluminación. Para superar estos problemas, se han informado muchos estudios, como el proceso de intercambio de ligandos11, las estructuras núcleo-cubierta12 y la aplicación de una capa de pasivación13, pero persiste la necesidad de mejorar la fotoestabilidad de los QD.

Los fototransistores híbridos QD deben cumplir con los requisitos de alta fotorresponsividad y fotoestabilidad. Para una alta fotoresponsividad, es importante que se genere y extraiga una gran cantidad de pares electrón-hueco de la capa de puntos cuánticos para que los electrones se transfieran a la capa IGZO. Para una alta fotorresponsividad, es importante que la fuente de luz genere una gran cantidad de pares de electrones y huecos, de modo que los portadores mayoritarios se extraigan de la capa QD y se transfieran a la capa IGZO. Si bien la captura de portadores minoritarios puede no ser perjudicial o a menudo puede aumentar la vida útil de los portadores opuestos, la pérdida de los portadores mayoritarios puede afectar drásticamente las fotocorrientes generales14. Por ejemplo, dado que los electrones, en los fototransistores híbridos grafeno-PbS QD, actúan como portadores minoritarios, los estados de trampa de alta densidad de los PbS QD capturan efectivamente los electrones de modo que los portadores mayoritarios, en este caso los huecos, pueden contribuir a la mejora de ganancia fotoconductora al circular a través del canal de grafeno15. Para una alta fotoresponsividad en el caso de un canal IGZO de tipo n con QD de tipo n, es importante que se genere y extraiga una gran cantidad de pares electrón-hueco de la capa QD para que los electrones puedan transferirse a la capa IGZO. Durante este proceso de extracción y transferencia, puede ocurrir una pérdida importante de corriente fotogenerada debido al proceso de captura de portadores mayoritarios. En particular, en híbridos con IGZO tipo n, los estados de trampa del portador mayoritario (electrón en este caso) en la superficie de los QD y los sitios de trampa interfaciales entre las capas QD e IGZO son un punto de vista importante. Por lo tanto, los principales desafíos en los fototransistores híbridos siguen siendo los siguientes: 1) reducir los estados de trampa del portador mayoritario en la superficie de QD y en la interfaz entre QD y la capa IGZO, y 2) mejorar la estabilidad en el aire de los QD para evitar la agregación y la oxidación.

Si se intenta pasivar la superficie de los QD individuales con materiales aislantes, los enlaces colgantes inestables se pueden terminar de manera efectiva, reduciendo el atrapamiento de carga y mejorando la estabilidad del aire al prevenir la fotooxidación. Sin embargo, la capa aislante puede no ser ideal porque impide la transferencia de carga de los QD al canal activo, lo que puede reducir incluso la generación de fotocorriente. Un enfoque para satisfacer todos los requisitos es pasivar las capas QD predepositadas con una capa de infiltración adicional a través del proceso ALD. En investigaciones anteriores sobre energía fotovoltaica basada en QD o QD-LED, se infiltraron materiales como Al2O3 o ZnO en las capas de QD mediante un proceso ALD para mejorar tanto las propiedades optoelectrónicas como la estabilidad de los QD, pero hay pocos estudios sobre la aplicación de ALD. en dispositivos que hibridan QD con otros materiales como semiconductores de óxido16,17. Además, ALD tiene la ventaja de poder penetrar las capas QD estrechamente empaquetadas con una excelente uniformidad y un control preciso del espesor a escala atómica. Por lo tanto, se espera que la aplicación de una capa de infiltración en ALD mejore tanto la fotorresponsividad como la fotoestabilidad de los fototransistores híbridos.

En este trabajo, propusimos un método de infiltración ALD que puede mejorar tanto la fotorresponsividad como la estabilidad de los fototransistores PbS QD/IGZO con micromodelos. Los QD de sulfuro de plomo (PbS) (utilizados como capa de absorción de luz) son materiales eficaces para transferir los portadores de carga a la capa IGZO al convertir la señal óptica de la luz infrarroja cercana en una señal eléctrica. Los ligandos largos de ácido oleico (OA) nativo en PbS, que impiden que la carga fotogenerada se mueva a la capa IGZO, fueron reemplazados por ligandos cortos de yoduro de tetrabutilamonio (TBAI). Además, intentamos pasivar los estados de trampa superficial de PbS QD y los sitios de trampa de interfaz entre PbS QD e IGZO aplicando el proceso de infiltración de Al2O3 a través de ALD. Aunque los ligandos cortos reducen los espacios entre los QD, confirmamos que el Al2O3 puede permear las capas de QD y llenar eficazmente el espacio entre los QD. Como resultado, el fototransistor híbrido PbS QD/IGZO relleno de Al2O3 con micromodelo exhibió una excelente fotorespuesta de 1,65 × 102 A/W, una detectividad de 1,11 × 1013 Jones y un tiempo de relajación de 0,03 s cuando se iluminó con luz NIR (880 nm). .

Se fabricó la síntesis de PbS QD con picos de alta absorción en los TFT NIR e IGZO con características estables para construir un fototransistor NIR híbrido de alto rendimiento. La Figura 1a muestra la alta absorción de PbS QD sintetizados en la región del infrarrojo cercano de 872 nm. Como se muestra en el recuadro de la Fig. 1a, los QD de PbS con un tamaño de aproximadamente 3 nm se sintetizaron uniformemente para absorber selectivamente la región del infrarrojo cercano de aproximadamente 880 nm. Los TFT IGZO modelados mediante fotolitografía para tener longitudes de canal de 40 μm y anchos de 20 μm tienen un funcionamiento estable, como se muestra en la Fig. 1b. Mostraron una movilidad lineal de 4,8 cm2/Vs, un voltaje umbral de -0,98 V y una oscilación subumbral de 0,36 V/década. Los QD de PbS sintetizados y los TFT IGZO con micropatrones se hibridaron mediante QD de recubrimiento por rotación en el lado del canal posterior de los TFT de estructura de puerta inferior coplanar, como se muestra en la figura 1d. Los ligandos de ácido oleico nativo (OA) en PbS QD se intercambiaron con yoduro de tributilamonio (TBAI) para mejorar las propiedades de transporte de carga entre QD y la transferencia de carga desde la capa activa de QD a la capa del canal IGZO18. En el proceso de hibridación, las propiedades eléctricas como la histéresis, el voltaje umbral y la movilidad se deterioraron ligeramente debido a la adsorción de impurezas como la materia orgánica en el canal posterior IGZO en la Fig. 1b19,20. Sin embargo, incluso después de la hibridación, las características de conmutación del dispositivo se mantuvieron y la fotorespuesta mostró un aumento de la corriente fuera de corriente sin cambiar Vth o SS incluso bajo irradiación de luz NIR. Generalmente, el cambio de Vth en el fototransistor híbrido de óxido es causado por el efecto de fototransmisión y/o el aumento de la concentración del portador por la iluminación de luz externa21. Sin embargo, postulamos que en nuestros dispositivos no sería el caso de que los canales tuvieran una cantidad suficiente de portadoras fotogeneradas, lo cual es suficiente para causar el desplazamiento V. Más bien consideramos que todos los parámetros estructurales del dispositivo apuntan a una posibilidad del efecto de fototransmisión minimizado: el área más pequeña de la capa QD con patrón que la capa del canal activo y la película PbS QD más gruesa. Como resultado, podemos confirmar que los fototransistores híbridos (RF-PT) se pueden aplicar simultáneamente como transistor de conmutación y fotosensor NIR. La fotorespuesta estable para una señal luminosa periódica también se muestra en la Fig. 1c a través de la curva transitoria. Los semiconductores de óxido tienen el problema de la fotocorriente persistente (PPC), que es un aumento de la corriente oscura bajo señales luminosas periódicas causadas por vacantes de oxígeno ionizado (Vo2+) durante la fotorespuesta22. Los RF-PT mantuvieron una fotocorriente y no mostraron un fenómeno de PPC durante la fotorespuesta repetida. Dado que los TFT IGZO no reaccionaron en absoluto en la región NIR (Fig. 1c), la fotorespuesta en los RF-PT fue causada completamente por PbS QD. Por lo tanto, superamos las limitaciones de los semiconductores de óxido como sensores ópticos, incluidos los fenómenos de PPC y la banda prohibida grande (> 3,0 eV), mediante la conjugación de QD de PbS. Como se muestra en el diagrama esquemático de la Fig. 1d, el patrón de fotolitografía a microescala se puede aplicar a la capa de PbS QD, así como al IGZO TFT mediante grabado en seco. La Figura 1e muestra una imagen óptica de una matriz de fototransistores que en realidad tiene un patrón de un nivel de 10 µm. El recuadro muestra una capa de PbS QD con un patrón de hasta 10 µm mediante grabado en seco. Esto sugiere fuertemente que estos fototransistores híbridos pueden integrarse dentro del micropíxel de la pantalla y pueden actuar como un sensor NIR y al mismo tiempo servir como un transistor de conmutación.

Estructura del dispositivo y rendimiento optoelectrónico bajo NIR (880 nm, 0,2 mW/cm2). ( a ) Los espectros de absorción óptica de PbS QD. (b) Curva de transferencia oscura y fotoinducida de IGZO TFT y RF-PT. (c) Fotorespuesta bajo iluminación periódica de IGZO TFT y RF-PT. (d) El esquema de estructura tridimensional (3D) de los RF-PT. (e) La imagen óptica de una matriz de fototransistores con patrón de microescala.

Además, rellenamos la película delgada de Al2O3 en los RF-PT como se muestra en el diagrama esquemático de la Fig. 2a para mejorar la fotorespuesta, la fotorelajación y la estabilidad al aire externo. Para confirmar el efecto de la infiltración de Al2O3, se compararon las propiedades de fotoresponsividad y fotorelajación de los siguientes tres dispositivos: 1) RF-PT, 2) fototransistores recubiertos de Al2O3 (AO-PT) y 3) fototransistores rellenos de Al2O3 (AI-PT). ). La ALD del Al2O3 fue de sólo 14 ciclos, lo que fue suficiente para la pasivación de la trampa16. Las Figuras 2b-d muestran las propiedades eléctricas y ópticas de los AO-PT que simplemente recubren el Al2O3 sin un proceso de exposición y los AI-PT que rellenan el Al2O3 dentro de los QD de PbS con un proceso de exposición. Tanto los AO-PT como los Al-PT permiten operaciones de conmutación simultáneas con una respuesta óptica que es la misma que la de los RF-PT (Fig. 2b). De manera similar, Vth no se mueve y solo se produce un aumento de la corriente fuera de corriente. La mejora de la fotocorriente por Al2O3 se muestra claramente como un aumento en la escala lineal del estado apagado en el recuadro de la Fig. 2b. Es posible que la fina capa QD con micromodelo no proporcione suficientes portadores para desplazar negativamente Vth. Por otro lado, incluso con portadores tan pequeños, se produjo un claro cambio de corriente fuera de corriente debido a las bajas características de corriente fuera de corriente del semiconductor de óxido. El proceso de infiltración de Al2O3 mejora la fotorrespuesta de manera más efectiva que simplemente recubrir el Al2O3 sobre la capa de PbS QD. Se espera que el Al2O3 infiltrado pueda pasivar eficazmente los sitios de trampa en la superficie de los QD de PbS e incluso la interfaz de QD/IGZO. Por lo tanto, en los AI-PT, los electrones generados en PbS QD por NIR no quedaron atrapados y se transfirieron más electrones a IGZO. La curva transitoria en la Fig. 2c muestra la fotorespuesta para una señal de luz periódica (λ = 880 nm, frecuencia = 0,1 Hz, potencia = 0,2 mW/cm2) en VGS = − 15 V y VDS = 0,1 V. Todos los dispositivos funcionaron de manera estable sin un fenómeno de PPC. La fotocorriente inicial de los AO-PT aumentó en comparación con los RF-PT, pero disminuyó gradualmente a medida que se repitió la fotorespuesta. Después de más de cinco señales, la fotocorriente fue igual a la cantidad de fotocorriente generada por los RF-PT. Esto se debe a que el estrés de iluminación acumulado podría regenerar los estados de trampa que no estaban bien pasivados en los AO-PT. Por otro lado, los AI-PT generaron una fotocorriente más alta que los AO-PT y mantienen el nivel actual.

La estructura del fototransistor y el rendimiento optoelectrónico bajo NIR (880 nm, 0,2 mW/cm2). (a) La vista esquemática tridimensional (3D) de los AI-PT. (b) Curva de transferencia oscura y fotoinducida de RF-PT, AO-PT y AI-PT. (c) Curva transitoria bajo iluminación periódica de RF-PT, AO-PT y AI-PT. (d) Una fotorelajación exponencial estirada de RF-PT, AO-PT y AI-PT.

Las características optoelectrónicas numéricas extraídas bajo NIR (880 nm) en VGS = − 15 V y VDS = 0,1 V se muestran en la Tabla 1. Fotosensibilidad (PS), fotoresponsividad (PR), eficiencia cuántica externa (EQE) y detectividad (D* ) fueron evaluados mediante las siguientes ecuaciones23,24:

Aquí, Iph es la fotocorriente (Iph = Ilight − Idark), Jph es la densidad de la fotocorriente, P es la densidad de potencia de la luz, PR es la fotoresponsividad, q es la carga del electrón e Idark es la corriente sin iluminación. En cuanto a la fotosensibilidad, que refleja la proporción de corriente oscura (Idark) y fotocorriente, los AI-PT y AO-PT tuvieron valores más bajos que los RF-PT debido a su mayor corriente oscura. Sin embargo, los AI-PT tuvieron la fotorresponsividad y EQE más altos de 1,65 × 102 A/W y 1,17 × 102%, respectivamente, debido a que tienen la fotocorriente más alta bajo iluminación. Es decir, la eficiencia de conversión de luz en electricidad aumentó 1,5 veces en comparación con los RF-PT mediante un proceso de infiltración de Al2O3. Además, la detectividad (que indica el grado mínimo de ruido detectado) tenía un valor alto de aproximadamente 1013 Jones para todos los dispositivos debido a las características de baja corriente fuera de corriente de los semiconductores de óxido.

La fotocorriente transitoria de relajación oscura de RF-PT, AO-PT y AI-PT se muestra en la Fig. 2d. El ajuste exponencial extendido evalúa la caída de la fotocorriente a través de la tasa de relajación (Figura complementaria S1). Aquí, la decadencia de los AI-PT es relativamente más rápida que la de los AO-PT y los RF-PT.

Como se muestra en la Tabla 1, la tasa de relajación (1/τ) se puede evaluar ajustando la curva de caída a una función exponencial extendida de la siguiente manera25,26,27:

Aquí, IDS (0) es la fotocorriente al inicio de la relajación, β es el exponente de estiramiento que caracteriza al sistema no homogéneo (0 < β < 1) y τ es la constante de tiempo de relajación. Los tiempos de relajación extraídos para AI-PT, AO-PT y RF-PT fueron 0,03 s, 0,32 s y 0,52 s, respectivamente. Por lo tanto, esperamos que el Al2O3 relleno que penetre en la interfaz QD/IGZO pasivaría efectivamente los estados defectuosos y reduciría la barrera de transferencia de carga entre QD e IGZO.

Solo 14 ciclos de Al2O3 ALD mejoraron significativamente las propiedades ópticas en comparación con los RF-PT. Aunque se aplicó el mismo número de ciclos (14) de Al2O3, el efecto de Al2O3 se incrementó mediante la infiltración agregando pasos de exposición en la secuencia ALD, lo que resultó en propiedades notablemente altas tanto en fotorespuesta como en relajación. La Figura 3a-e muestra el análisis TEM realizado para determinar la penetración de Al2O3 y el efecto sobre la capa de PbS QD en AI-PT. Las imágenes de la sección transversal de TEM en las figuras 3a, b indican que la capa uniforme de los QD de PbS en la capa IGZO tenía aproximadamente 20,32 ± 0,46 nm de espesor, y la morfología de la capa de PbS no cambió incluso después del proceso de infiltración de Al2O3. . Dado que el diámetro promedio de PbS QD individual es de aproximadamente 3 nm (Fig. 1a), confirmamos que la capa activa consta de aproximadamente 7 a 8 monocapas de PbS QD. El espesor de las capas de PbS después del proceso ALD de Al2O3 aumentó ligeramente en aproximadamente 2,4 nm, lo que indica que se forma una capa delgada de Al2O3 en la parte superior de las capas de PbS. El mapeo de EDS en la Fig. 3c, d muestra la distribución conforme de elementos de yodo en la capa de PbS QD, lo que confirma el proceso exitoso de intercambio de ligandos del ácido oleico (OA) a iones de yoduro. En la capa compacta de PbS QD con ligandos cortos, rellenamos el Al2O3 mediante el proceso ALD. La Figura 3b muestra una imagen SEM transversal del Al2O3 relleno, que se observa como puntos brillantes en la capa de PbS QD. El mapeo elemental del aluminio también demuestra que el Al2O3 está completamente relleno en la capa de PbS QD. Además, la composición vertical del aluminio es una distribución gradual de Al2O3 relleno desde la parte superior hasta la parte inferior de la capa de PbS QD, como se muestra en la Fig. 3e. Por lo tanto, un solo proceso de infiltración de Al2O3 utilizando la técnica ALD podría dar como resultado una deposición en gradiente de Al2O3 en la capa de PbS, lo cual es apropiado para la pasivación de trampas sin interferir con la transferencia de carga.

Confirmación de la infiltración Al2O3. Imágenes HRTEM transversales correspondientes de (a) RF-PT y (b) AI-PT. Imágenes de mapeo EDS de (c) RF-PT y (d) AI-PT. (e) La composición vertical del aluminio en los AI-PT. Perfil de profundidad de concentración de AES de (f) RF-PT y (g) AI-PT.

La interfaz entre la capa de fotoabsorción y la capa de transporte de carga es importante para la generación eficiente de fotocorriente y la fotorelajación. Dado que se confirmó el efecto de pasivación de la trampa de Al2O3 en el interior de PbS, realizamos un análisis de profundidad AES en la Fig. 3f, g para confirmar si Al2O3 penetró hasta la interfaz entre la capa QD de PbS y la capa IGZO. En el caso del relleno de Al2O3, se detectaron aluminio y oxígeno en toda la película delgada de PbS QD al igual que en los resultados de TEM-EDS. Además, en la interfaz entre IGZO y QD se encuentra una cantidad suficientemente grande de aluminio. Por lo tanto, dado que el Al2O3 relleno penetra incluso hasta la interfaz QD/IGZO, desempeña un papel en la pasivación de los sitios trampa no solo en toda la capa QD sino también en los sitios trampa de la interfaz.

Los espectros de absorción en la Fig. 4a muestran la absorbancia de PbS QD según el ligando y la infiltración de Al2O3. La absorción de la película de PbS (TBAI) aumentó en comparación con la película de PbS (OA) cuando el primer pico de absorción excitónica se desplazó al rojo de 905 a 945 nm. Al reemplazar el ligando OA de cadena larga con el ligando TBAI corto, el espacio entre las partículas de puntos cuánticos disminuyó, lo que resultó en un desplazamiento al rojo debido a una ligera agregación de puntos cuánticos28. Aunque el pico de PbS (TBAI) relleno con Al2O3 disminuyó ligeramente, no hubo cambio en la posición del pico de absorción en comparación con PbS (TBAI)29. La Figura 4b y el recuadro muestran las diferentes posiciones del nivel de Fermi y los estados de defecto en la banda prohibida mediante análisis de espectroscopía de fotoelectrones UV (UPS)30,31. Aquí, la intersección de las tangentes significa la posición del máximo de la banda de valencia, y el cero de la energía de enlace indica el nivel de Fermi. La mayor intensidad en la energía por encima del máximo de la banda de valencia del PbS sin Al2O3 representa que hay relativamente más estados de trampa en la banda prohibida en comparación con el PbS relleno con Al2O3. Como resultado, el número de sitios de trampa de carga que disminuyen la concentración de portador en la película de PbS QD se pasiva de manera efectiva al rellenar Al2O3, de modo que se podría contribuir a que el nivel de Fermi aumente de 0,57 a 0,65 eV32,33. Cuando se determinó la alineación de la banda de PbS e IGZO (como se muestra en la Fig. 4c), el desplazamiento de la banda de conducción (que actúa como una barrera de transferencia de carga) disminuyó de 0,46 a 0,38 eV debido a un aumento en el nivel de Fermi.

Análisis óptico y alineación de bandas de energía. ( a ) Espectros de absorción óptica de PbS (OA), PbS (TBAI) y PbS (TBAI) relleno de Al2O3. (b) Los espectros UPS de PbS (TBAI) y PbS (TBAI) rellenos con Al2O3, que muestran estados de defectos relativos y nivel de energía de Fermi. (c) Diagrama esquemático de bandas de energía de PbS (TBAI) y PbS (TBAI) relleno de Al2O3 con IGZO.

Los mecanismos subyacentes que gobiernan la eliminación de estados defectuosos y la reducción de la barrera de transferencia de carga se muestran en la Fig. 5. Estos mecanismos pueden mejorar el comportamiento de fotocorriente y fotorelajación en TFT de PbS (TBAI) / IGZO rellenos con Al2O3. Primero, el proceso de infiltración de Al2O3 pasiva efectivamente los estados de trampa de superficie QD ubicados dentro de la banda prohibida, como los estados aceptores y los estados de trampa de electrones. Estudios previos sugieren que solo una capa delgada de Al2O3 puede eliminar estados defectuosos (inevitablemente generados por enlaces colgantes y/o vacantes metálicos) de la superficie QD y simultáneamente puede mantener propiedades de transporte de carga relativamente altas en los sólidos QD compactos29,34,35. En segundo lugar, el proceso ALD optimizado puede ayudar a que los átomos (o iones) de Al y O penetren la capa QD y alcancen la interfaz IGZO/QD. La permeación de los precursores también redujo los defectos superficiales en el canal posterior de IGZO adyacente a los QD. Es bien sabido que las moléculas orgánicas, como los ligandos o el disolvente en la solución QD, pueden afectar las propiedades eléctricas del canal posterior de IGZO durante el proceso de depósito de QD sobre la capa de IGZO. Este indeseable efecto de canal trasero en los TFT semiconductores de óxido provoca un aumento de la histéresis36. La menor histéresis observada en los AI-PT reveló que incluso los defectos inevitables de la superficie IGZO durante la formación de la capa QD también pueden reducirse mediante el proceso de penetración e infiltración de Al2O3. El grupo de Hosono demostró que los estados de trampa superficial en semiconductores de óxido (que degradan propiedades optoelectrónicas como la confiabilidad bajo iluminación y exacerban el problema del PPC) también pueden eliminarse depositando una capa de pasivación sobre los semiconductores de óxido37,38. Además, la reducción de las trampas de la interfaz QD/IGZO mediante el proceso de relleno de Al2O3 elimina la fijación del nivel de Fermi, reduce las barreras en la interfaz39,40 y, en consecuencia, mejora la transferencia de carga en la heterounión. Además, la infiltración de Al2O3 reduce adicionalmente la barrera de transferencia entre QD e IGZO debido al nivel relativamente mayor de Fermi de los QD de PbS rellenos con Al2O3. Como resultado, el proceso de relleno de Al2O3 mejora efectivamente las tasas de fotocorriente y fotorelajación al formar Al2O3 tanto en la superficie de PbS QD como en la interfaz de la capa IGZO.

Mecanismo de operación. El fototransistor con y sin iluminación de (a) RF-PT y (b) AI-PT.

Finalmente, evaluamos la mejora de la estabilidad en almacenamiento del Al2O3 relleno en función de la fotosensibilidad normalizada dependiente del tiempo de almacenamiento en la Fig. S2. Aunque tanto los RF-PT como los AI-PT se degradaron de manera similar durante las 2 semanas iniciales, la degradación del dispositivo relleno de Al2O3 se detuvo en gran medida después de 2 semanas y se mantuvo estable por saturación después de 4 semanas. Los efectos de las propiedades de encapsulación de Al2O3 se han demostrado en muchos estudios, y nuestros resultados son consistentes con estudios previos sobre el aumento de la estabilidad del aire al aplicar Al2O3 a PbS QD41,42. Por lo tanto, el Al2O3 depositado gradualmente, que se encuentra a aproximadamente 2 nm en la parte superior de la capa de PbS QD, mejoró efectivamente la estabilidad en almacenamiento al proteger los puntos cuánticos de PbS del aire exterior.

En este trabajo, demostramos fototransistores híbridos PbS/IGZO rellenos de Al2O3 mediante deposición de capas atómicas para mejorar el rendimiento optoeléctrico en la región NIR (880 nm). Todos los dispositivos tenían micromodelos con una longitud de canal de 40 μm y un ancho de canal de 20 μm para confirmar el potencial de una aplicación de matriz de fototransistores. Usando el proceso de infiltración ALD, el Al2O3 depositado de arriba a abajo de los QD de PbS pasiva tanto los sitios de trampa de superficie de los QD de PbS como los sitios de trampa de interfaz de PbS/IGZO. Además, esta pasivación de la trampa por infiltración de Al2O3 provoca un aumento en el nivel de Fermi y suprime el efecto de fijación del nivel de Fermi de los PbS QD, lo que reduce la barrera de transferencia de carga entre los PbS QD y la capa IGZO. Por lo tanto, los AI-PT tienen propiedades de fotorreactividad y fotorrecuperación mejoradas porque se transfieren de manera efectiva relativamente más electrones fotoexcitados de PbS a IGZO que los RF-PT y AO-PT. Los AI-PT mostraron valores de fotorespuesta mejorados de 1,65 \(\times \) 102 A/W, un EQE de 1,17 \(\times \) 102% y un tiempo de relajación de 0,03 s en la región NIR. Además, la infiltración de Al2O3 aumentó la estabilidad en almacenamiento ya que el Al2O3 es un material de encapsulación eficaz que protege los materiales vulnerables al aire exterior. Basado en la capa adicional de Al2O3 depositada por el proceso de infiltración ALD, ofrecemos un fototransistor híbrido de óxido metálico/punto cuántico con micropatrón eficaz con fotorreactividad, fotorrecuperación y estabilidad del aire mejoradas.

Ácido oleico (OA, 90%), 1-octadeceno (ODE, 90%), óxido de plomo (PbO, 99,999%), sulfuro de bis(trimetilsililo) ((TMS)2S, 95%) y hexano (95%, anhidro). ) fueron adquiridos de Sigma-Aldrich. El etanol (99,9 %, anhidro) se adquirió de Daejung.

La síntesis de PbS QD siguió el método anterior con ligeras modificaciones. Brevemente, se cargaron 0,47 g de PbO, 23 ml de ODE y 2 ml de OA en un matraz de 3 bocas. La mezcla se desgasificó a 110 ℃ durante 1 h al vacío. Luego, el matraz de reacción se cambió a N2 y se calentó hasta 120 ℃. Una vez que el PbO se disolvió por completo, el matraz de reacción se estabilizó a 80 ℃. Mientras tanto, se preparó una solución de ODE predesgasificada de 21 μl (TMS) 2S / 1 ml en una caja de guantes llena de nitrógeno. Después de retirar la manta calefactora, se inyectaron rápidamente 5 ml de precursor (TMS)2S en el matraz de reacción. El matraz de reacción se enfrió lentamente hasta temperatura ambiente. La solución de PbS QD sintetizada se transfirió a una caja con guantes para evitar la exposición al aire. Luego, la solución se purificó con hexano y etanol dos veces. Finalmente, los QD de PbS purificados se redispersaron en octano (50 mg/ml) y se almacenaron en una caja con guantes hasta su uso posterior.

Los TFT IGZO con puerta inferior y estructura de contacto superior se fabricaron sobre un sustrato de vidrio. Se hizo crecer una capa tampón de óxido de aluminio (Al2O3) de 100 nm de espesor a 200 ℃ mediante deposición de capa atómica (ALD) utilizando trimetilaluminio (TMA) y H2O. Luego, se depositó un electrodo de puerta de molibdeno (Mo) de 100 nm de espesor mediante pulverización catódica reactiva de corriente continua (CC). ALD depositó un aislante de puerta de Al2O3 de 200 nm de espesor sobre el electrodo de puerta a 200 ℃. Las capas del electrodo de puerta y del aislante de puerta se modelaron mediante fotolitografía. Se depositó una capa semiconductora de óxido de indio, galio y zinc (IGZO) de 30 nm de espesor mediante pulverización catódica por radiofrecuencia (RF) con una potencia de plasma de 100 W utilizando un objetivo IGZO (relación atómica In:Ga:Zn = 1:1:1). . Para la deposición se utilizó una mezcla de Ar y O2 (Ar/O2 = 9,7/0,3 sccm) y la presión de trabajo se mantuvo a 5 mTorr. Después de formar una capa IGZO, se formaron electrodos de fuente/drenaje (S/D) mediante pulverización catódica por RF de óxido de indio y estaño (ITO) de 50 nm de espesor. Las capas de electrodos activo y S/D se modelaron mediante un proceso de despegue, y el ancho del canal (W) y la longitud (L) fueron de 40 y 20 μm, respectivamente. Los dispositivos TFT se recocieron a 450 ℃ en condiciones de bajo vacío durante 2 h.

Las capas de PbS QD se taparon con ligandos de ácido oleico (OA) y se depositaron mediante recubrimiento por rotación a 2500 rpm durante 30 s. Todo el proceso de intercambio de ligandos se llevó a cabo para reemplazar los ligandos OA más largos de PbS QD con los ligandos más cortos de yoduro de tetrabutilamonio (TBAI) de la siguiente manera. Las soluciones de TBAI se disolvieron en metanol con una concentración del 0,8% en peso. La película recubierta de PbS QD se cubrió completamente con soluciones de TBAI, se mantuvo durante 30 s y luego se secó mediante recubrimiento por rotación a 2500 rpm durante 10 s. Después de enjuagar dos veces con metanol, la película finalmente se horneó a 50 ℃ durante 5 minutos en una placa caliente. La película recubierta de PbS QD se micromodeló mediante grabado en seco. Los parámetros de grabado en seco para la potencia de la fuente de RF, la potencia de polarización y la presión de la cámara se establecieron en 350 W, 150 W y 5 mTorr, respectivamente. El grabado en seco se realizó con una relación de mezcla de gas Ar/Cl2 de 4/6.

ALD realizó los procesos de infiltración y recubrimiento en la parte superior de los TFT de la siguiente manera. Se rellenó Al2O3 a 100 ℃ a una presión de trabajo de 0,3 Torr mediante ALD utilizando trimetilaluminio (TMA) y H2O como precursor y reactivo, respectivamente. La secuencia completa para la infiltración de Al2O3 consistió en un pulso de TMA durante 0,2 s y una exposición de 1 s, una posterior purga de N2 de 20 s, seguida de un pulso de H2O de 0,3 s y una exposición de 1 s, y una purga final de N2. de 30 s. Durante el tiempo de exposición (1 s) de TMA y H2O, se cerró la válvula entre la cámara de reacción y la bomba. La tasa de crecimiento y el índice de refracción de Al2O3 fueron de aproximadamente 1,4 Å/ciclo y 1,66, respectivamente, y realizamos 14 ciclos de proceso de infiltración de Al2O3 en los dispositivos. El proceso de repintado se realizó de la misma manera excepto por el proceso de exposición mencionado anteriormente.

Todas las características eléctricas y de fotorespuesta de los fototransistores híbridos se llevaron a cabo utilizando un sistema de caracterización de semiconductores (Keithley 4200-SCS) en una atmósfera de aire ambiente a temperatura ambiente. Las características fotoeléctricas se midieron bajo varias fuentes láser con longitudes de onda de 700 nm (rojo), 880 nm (NIR) e intensidades de 0,2 mW/cm2, y se observó una respuesta transitoria de los fototransistores a frecuencias de 0,1 Hz. La imagen de la sección transversal del fototransistor QD/IGZO y la distribución de elementos en QD se midieron utilizando un microscopio electrónico de transmisión (TEM) (FE-TEM, JEM-2100F HR, JEOL). Se realizaron mediciones de espectroscopia fotoelectrónica ultravioleta (UPS) (espectroscopia fotoelectrónica de rayos X-sonda theta, instalada en Hanyang Linc + Analytical Equipment Center) y mediciones ultravioleta-visible (UV-Vis) (Shimadzu UV-2600) para analizar la alineación de energía de la banda de Películas QD/IGZO. Se llevó a cabo una espectroscopía electrónica Auger (AES) para confirmar la infiltración de Al2O3 entre las capas QD e IGZO.

Todos los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Descargar referencias

Este trabajo fue apoyado por una subvención del Instituto para la Promoción de Tecnologías de la Información y las Comunicaciones (IITP) financiada por el gobierno de Corea (MSIT) (2018-0-00202, Desarrollo de tecnologías centrales para un dispositivo de reconocimiento biométrico integrado con pantalla flexible transparente). Esta investigación fue apoyada por el MOTIE (Ministerio de Comercio, Industria y Energía), número de proyecto #20010371.

División de Ciencia e Ingeniería de Materiales, Universidad de Hanyang, 222, Wangsimni-ro, Seongdong-gu, Seúl, 04763, República de Corea

Yoon Seo Kim, Hye Jin Oh, Seungki Shin, Nuri Oh y Jin Seong Park

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

Y.-SK y H.-JO contribuyeron igualmente a este trabajo. J.-SP y NO supervisaron la investigación. Y.-SK y H.-JO fabricaron los dispositivos y recopilaron los datos. Síntesis de SS y NO de PbS QD. J.-SP, NO, Y.-SK, H.-JO y SS analizaron los datos y escribieron el manuscrito con la ayuda de todos los coautores.

Correspondencia a Nuri Oh o al parque Jin-Seong.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Kim, YS., Oh, HJ., Shin, S. et al. Rendimiento y estabilidad mejorados en fototransistores NIR InGaZnO con sólido de punto cuántico relleno de alúmina. Informe científico 12, 12167 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-16636-y

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Recibido: 23 de marzo de 2022

Aceptado: 13 de julio de 2022

Publicado: 16 de julio de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-16636-y

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